纳米TiO 2 对水性聚氨酯胶粘剂品质的影响研究
张彦粉1 ，姚瑞玲 2（1.东莞职业技术学院，广东 东莞 523808；2.四川工商职业技术学院，四川 都江堰 611830）
【摘 要】 将活化后的纳米TiO 2 （二氧化钛）引入WPU（水性聚氨酯）胶粘剂中，采用模糊综合评分和主成 分分析法探讨了纳米TiO 2 含量对WPU胶粘剂品质的影响。研究结果表明：不同纳米TiO 2 含量制备的WPU胶 粘剂之综合品质高低依次为含0.4%纳米TiO 2 体系>含1.0%纳米TiO 2 体系>含0.2%纳米TiO 2 体系>含0.6%纳 米TiO 2 体系>含0.8%纳米TiO 2 体系，说明适量的纳米TiO 2 能有效改善WPU胶粘剂的品质；所建立的综合评价 方法可用于直观科学地评价WPU胶粘剂的品质。
【 关键词 】 纳米二氧化钛；水性聚氨酯；胶粘剂；主成分分析；综合评价；权重
中图分类号TQ433.432 文献标志码A 文章编号1004-2849（2017）06-0013-06
0 前 言
聚氨酯胶粘剂具有优异的综合性能，且价格低 廉，因此在生产和生活中得到广泛应用。然而，如 今市售聚氨酯胶粘剂仍以溶剂型为主，所含有机溶 剂易释放有毒有害气体，防燃防爆性能差，使用时 有污染公害，贮存时有潜在风险 [1-3] 。随着经济的发 展社会的进步，生产安全、生命健康、环境保护受到 越来越多的关注，各国不断更新环保法律法规，环 保性能较差的溶剂型聚氨酯胶粘剂，其市场主体地 位越来越不明显，环保胶粘剂成为了更多用户的选 择，学者与研究人员也紧跟市场变化，对环保型的 水溶性聚氨酯胶粘剂进行了更加深入的研究 [4-5] 。 水溶性聚氨酯胶粘剂具有普通溶剂型胶粘剂的大 部分优点，并且使用过程无污染、生产过程污染小，安 全性高、改性简单等优点，但由于亲水基团的引入， 它的抗菌性、耐水性、粘接强度、力学性能等品质指 标目前仍不及较溶剂型聚氨酯胶粘剂，因而进行深 层次多角度的研究来改善其性能是十分必要的 [6] 。
在制备过程中引入纳米粒子是水溶性聚氨酯 胶粘剂进行改性的研究手段之一 [7] ，纳米材料具有 量子尺寸效应、量子隧道效应、表面效应、小尺寸效 应，四大效应使得纳米材料具有独特的热力学、光 磁学性质 [8] ，特殊的性质使得纳米材料具有抑菌作 用 [9-11] 。纳米TiO 2 （二氧化钛）具有较大的比表面积 且表面含有大量羟基，故其反应活性较高，可有效 提高胶粘剂与被粘接材料的相容性和粘接力，改善 产品性能 [12] 。本研究将纳米TiO 2 加入聚氨酯胶粘剂 中，通过模糊综合评分、主成分分析法研究不同纳 米TiO 2 质量分数对聚氨酯胶粘剂品质的影响。
1 试验部分
1.1 试验原料
纳米 TiO 2 ，湖南钛唐纳米科技有限公司；γ-氨 丙基三乙氧基硅烷、乙醇、DOP（邻苯二甲酸二正新 酯）、正硅酸乙酯、葡糖糖、氯化钠、氨水（质量分数 25%）、聚碳酸酯二醇、液化二苯基甲烷、二异氰酸 酯、二羟甲基丙酸、二甲基甲酰胺、三羟甲基丙烷、 二正丁胺、三乙胺，分析纯，市售；大肠杆菌、霉菌， 中科院微生物研究所；牛肉膏、蛋白胨、琼脂、马铃 薯，市售；蒸馏水，自制。
1.2 试验仪器
101-00S型鼓风干燥箱，绍兴市干燥设备有限 公司；C30超声波清洗机，中土和泰（北京）科技有限 公司；JJ-1型电动搅拌器，北京市永光明医疗仪器 有限公司；HJ-2磁力加热搅拌器，上海梅颖仪器仪 表制造有限公司；GL-12M 落地式高速冷冻离心机， 上海卢湘离心机仪器有限公司；100目分样筛，九峰 筛网厂；6 cm 陶瓷研钵，思齐试验设备有限公司； phs-3c 数显 pH 计，上海霄盛仪器制造有限公司；BKQ-B5011高压灭菌锅，山东博科生物产业有限公 司；JJ223BC 电子分析天平，常熟市双杰测试仪器 厂；NDJ-79旋转粘度计，上海平轩科学仪器有限公 司；WAW-2000D电力拉力试验机，济南中路昌试验 机制造有限公司，HHS-1S恒温数显水浴锅，上海皓 庄仪器有限公司；温度计，天津市凯隆达仪器仪表 有限公司；SHB-AA型循环水式多用真空泵，上海诚 献仪器设备有限公司；HR-200显微镜，昊锐科技有 限公司；冷凝管、烧杯、三口烧瓶、玻璃棒、载玻片等 玻璃器皿，蜀牛玻璃仪器有限公司。
1.3 试验制备
1.3.1 改性纳米TiO 2 制备
85 ℃恒温下将干燥至恒重的纳米TiO 2 计重加入 200 mL乙醇中，超声波分散3 h；正硅酸乙酯5.0 mL、 乙醇65.0 mL、蒸馏水8.0 mL加入500 mL烧杯中，将 烧杯置于磁力搅拌器上，搅拌 30 min，之后加氨水 5.0 mL，磁力搅拌 2 h；边搅拌边滴加分散好的纳米 TiO 2 乙醇溶液、正硅酸乙酯和γ-氨丙基三乙氧基硅 烷混合液（体积比3∶7）15 mL，滴加结束后继续搅拌 2 h；所得混合液，高速离心（10 000 r/min）10 min，沉 淀物于85 ℃恒温烘干至恒重，所得产物即改性纳米 TiO 2 ，然后研磨过筛（100目）后的粉末备用。
1.3.2 胶粘剂制备
将经过真空脱气的聚碳酸酯二醇（52%）和液化 二苯基甲烷二异氰酸酯（0.25%）加入三口烧瓶中， 并连接冷凝管、安装搅拌桨，连通氮气进行保护，水 浴45 ℃恒温反应35 min；加入0.5%二羟甲基丙酸， 50 ℃反应 2 h；继续加入 2.5%二甲基甲酰胺溶解的 三羟甲基丙烷溶液，加入计量的改性纳米 TiO 2 ， 50 ℃水浴加热反应 2.0 h，加 3.5%三乙胺在 40 ℃温 度下反应0.5 h；再自然冷却至30 ℃，加蒸馏水搅拌 乳化 40 min；然后 50 ℃真空抽滤 1 h后得到分散均 匀的水性聚氨酯胶粘剂。上述百分数为占聚氨酯 胶粘剂总质量的质量分数。
1.3.3 培养基制备
接种大肠杆菌使用牛肉膏蛋白胨琼脂培养基， 制备方法如下：3 g牛肉膏、10 g蛋白胨、5 g氯化钠 加入烧杯中，加入500 mL蒸馏水，边加热边搅拌溶 解，溶解后，加 20 g 琼脂，搅拌均匀，补水定容至 1 000 mL。调节pH至7.5±0.1，分装后120 ℃高压灭 菌30 min即可。
接种霉菌使用马铃薯琼脂培养基，制备方法如 下：削皮马铃薯150 g切成小块，煮烂后用纱布过滤， 加琼脂、葡萄糖各15 g，搅拌均匀，冷却至常温后定 容至1000 mL。分装后120 ℃高压灭菌30 min即可。
1.4 测定或表征
1.4.1 抗菌性能
以抑菌率表示聚氨酯胶粘剂抗菌性能的高低，抑菌率的计算如式（1）所示。
1.4.2 耐水性
参照文献[13]将胶膜剪成2 cm 2 方块，称重记为m 0 ，蒸馏水中浸泡24 h，取出擦干表面水分，称重记为m 1 ，然后依照式（2）计算吸水率q。
1.4.3 黏度
依据GB/T 2794—2013 [14] 进行测定黏度。
1.4.4 力学性能
依据GB/T 1040—2006 [15] 测定胶膜的拉伸强度、断裂伸长率，拉伸速率为100 mm/min。
1.5 综合指标测定
本试验采用模糊综合评价结合主成分分析法 确定水溶性纳米TiO 2 聚氨酯胶粘剂主要性能指标的 综合分。主成分分析法起到降维的作用，将数据从 高维度降到低维度，并保留大部分原来的数据信 息 [16] 。在实际应用中，利用降维方法可以化繁为简， 用少量几个综合指标代替多个性能参数指标，根据 试验数据确定各指标权重，此确定权重方法实际客 观不受主观因素影响，本文应用SPSS软件分析主成 分并确定聚氨酯胶粘剂各性能指标的权重。
运用模糊综合评价 [17] 将聚氨酯胶粘剂的抗菌 率、吸水率、黏度、拉伸强度和断裂伸长率5个指标 进行综合评分，模糊函数隶属度按公式（3）、（4）计 算。在制备过程中，抗菌率、黏度、拉伸强度和断裂 伸长率越大越好，因此为正效应，按公式（3）计算； 吸水率反映了胶粘剂的耐水性，越小越好，为负效 应，按公式（4）计算。
式中：P为隶属度；A i 为指标值；A min 为指标最小值； A max 为指标最大值。
聚氨酯胶粘剂的 S（品质综合得分）按式（5） 计算：
式中：P 1 为抗菌率隶属度；P 2 为吸水率隶属度；P 3 为 黏度隶属度；P 4 为拉伸强度隶属度；P 5 为断裂伸长率 隶属度；a为抗菌率权重；b为吸水率权重；c为黏度 权重；d为拉伸强度权重；e为断裂伸长率权重，权重 通过主成分分析获得然后代入式（5）计算综合分。
1.6 数据统计与分析
应用SPSS 22软件进行主成分分析确定各指标 权重；应用模糊综合评分法进行综合评分。采用 Excel 2013对单因素试验进行比较分析，所有试验 平行三次。
2 结果与讨论
2.1 纳米TiO 2 质量分数对聚氨酯胶粘剂抗菌性的 影响
纳米 TiO 2 的抗菌抑菌作用已被广泛认同 [18-21] ， 由图1可以看出，将纳米TiO 2 添加到水溶性聚氨酯 胶粘剂中能够提升其抗菌性，当纳米TiO 2 质量分数 在0.4%以下时，所制备的水溶性聚氨酯胶粘剂抗菌 性并不突出，这是因为任何微生物对不利生存环境 都具有一定的抵抗力 [22] 。在光催化作用下，纳米 TiO 2 能够产生电子（e - ）和空穴（h + ），带负电的电 子（e - ）具有强还原性，带正电荷的空穴（h + ）具有强 氧化性，纳米TiO 2 与溶液中的水分子接触后，水分子 被电子（e - ）还原为负氧离子（·O 2- ），被空穴氧化为羟 基（·OH），强氧化性羟基属于活泼自由基，通过作用 于多聚不饱和磷脂和不饱和键破坏有机分子 [20] ，从 而导致周围的微生物和病原菌的细胞壁和细胞膜 被破坏，最终起到抗菌抑菌作用。当纳米TiO 2 质量 分数比较小时，所产生的电子（e - ）和空穴（h + ）数量 不足以完全破坏所有微生物的内部结构，无法达到 理想的抑菌效果。当纳米 TiO 2 质量分数≥0.6%，所 制备的聚氨酯胶粘剂抑菌率能够达到83%以上，表 现出优良的抗菌性能，0.8%、1.0%纳米 TiO 2 质量分 数与0.6%相比没有显著差异（ P >0.05），这可能是由 于纳米TiO 2 产生的过量电子（e - ）和空穴（h + ）在空间 上太过靠近，发生了重新聚合，影响了抗菌性能。 综上，选择纳米TiO 2 质量分数0.6%较为合适。
2.2 纳米TiO 2 质量分数对聚氨酯胶粘剂耐水性的影响
水溶性聚氨酯胶粘剂中存在大量羟基、氨基等 亲水基团，根据相似相溶原理，其耐水性差，对高温 或者沸水的耐受力更差，对其改性是增强水溶性聚 氨酯胶粘剂耐水性的常用方法 [23] 。图2为不同纳米 TiO 2 用量对聚氨酯胶粘剂耐水性的影响，由图 2可 知，随着纳米TiO 2 用量的增加，水溶性聚氨酯胶粘剂 吸水率先下降后升高，说明其耐水性先增强后减 弱。随着纳米TiO 2 质量分数的增加，表面活性中心与 聚氨酯胶粘剂成膜物质的官能团发生更多次化学键 结合，大大增加胶粘剂的耐水性，同时纳米TiO 2 具有 较高的表面能，通过改性可增强其憎水特性，从而 提高耐水性。当纳米TiO 2 质量分数过高，纳米TiO 2 表面的水分子更多地被空穴氧化为羟基（·OH），羟 基为亲水基团，羟基数量的增加导致了聚氨酯胶粘 剂吸水率的上升，耐水性的下降 [24] 。综上，选择纳米 TiO 2 质量分数0.4%较为合适。
2.3 纳米 TiO 2 质量分数对聚氨酯胶粘剂黏度的 影响
图3为不同纳米TiO 2 用量对聚氨酯胶粘剂黏度 的影响，由图 3 可知，随着纳米 TiO 2 质量分数的增 加，所制备的水溶性聚氨酯胶粘剂黏度呈上升的趋 势，在试验范围内，当纳米TiO 2 质量分数0.8%时，胶 粘剂黏度为2718.69 mPa·s，远高于不添加纳米TiO 2 的胶粘剂黏度，说明添加适量纳米TiO 2 有利于提高 胶粘剂黏度，因为纳米TiO 2 具有小粒子效应，比表面 积大，原子在表层所占比例大，可以充分吸附聚合 物，增强与聚合物之间的键合作用，加强基体与粒 子界面的粘合，增强胶粘剂内部凝聚力。另外，胶 粘剂中TiO 2 的引入提高了对被粘物的润湿能力，减 少胶粘剂涂布过程中的涂膜缺陷，增强基材润湿效 果，提高粘接能力 [25] 。综上，选择纳米TiO 2 质量分数0.8%较为合适。
2.4纳米TiO 2 质量分数对聚氨酯胶粘剂力学性能的 影响
拉伸强度和断裂伸长率是考查聚氨酯胶粘剂力 学性能的两项主要参数 [26] ，试验通过对聚氨酯胶粘 剂拉伸强度和断裂伸长率的测定发现随着纳米TiO 2 质量分数的增加，聚氨酯胶粘剂拉伸强度呈先升高 后降低的趋势，断裂伸长率呈缓慢下降趋势，纳米 TiO 2 质量分数0.4%时拉伸强度最大为23.84 MPa，但 与纳米 TiO 2 质量分数 0.6%时的拉伸强度区别并不 明显，差异可能是由于纳米TiO 2 质量分数不同所导 致，也可能是由于误差所导致，后期将会进行深入 试验研究以确定最终原因。断裂伸长率随着纳米 TiO 2 质量分数的增加呈缓慢下降的趋势，这是由于 纳米TiO 2 表面的Ti—OH与胶粘剂分子中的端羟基 形成物理或化学结合，或是分散在乳液中的纳米 TiO 2 粒子表面吸附了胶粘剂，从而缩小了粒子间距， 当间距小于粒径，会导致部分链节顺序排列，出现 结晶化，吸附层内分子间的吸附力得到强化，宏观 表现为胶膜硬度增大，断裂伸长率降低 [27] 。综上，选 择纳米TiO 2 质量分数0.4%较为合适。
2.5 聚氨酯胶粘剂主成分分析及综合评价
通过考察水溶性纳米TiO 2 聚氨酯胶粘剂的抗菌 率、抗水性（吸水率）、黏度、力学性能（拉伸强度和 断裂伸长率），无法得到制备水溶性聚氨酯胶粘剂 的较佳纳米TiO 2 质量分数，因为四项指标所得到的较佳质量分数是不同的。在单因素试验的基础上， 为了得到性能优良的水溶性纳米 TiO 2 聚氨酯胶粘 剂，本试验采用模糊综合评分结合主成分分析法确 定聚氨酯胶粘剂综合分。应用主成分分析法确定 聚氨酯胶粘剂五项性能指标（抗菌率、吸水率、黏 度、拉伸强度和断裂伸长率）的权重，利用模糊综合 评价确定各项指标的隶属度。
2.5.1 聚氨酯胶粘剂品质的主成分分析
将试验数据通过公式（3）、（4）进行计算转换为 模糊矩阵（表1所示），然后利用SPSS 22软件进行主 成分分析，结果见表2、表3。由表2可知，前2个主 成分的特征根分别为2.801、1.885，均大于1，提取前 2个主成分的累计方差贡献率为93.713%，>80%，因 此，前 2 个主成分可以反映全部指标的 93.713%信 息，可以用来代替原来的5个指标。
通过载荷矩阵和特征根计算各指标在不同主 成分线性组合中的系数，计算方法为：表3中的载荷 数除以表2中对应特征根的开方，计算结果见表3.
根据表3中的指标系数，可得两个主成分的线 性组合如下：
F 1 =0.570 62P 1 +0.271 866P 2 +0.564 645P 3 -0.176 86P 4 - 0.50 011P
F 2 =- 0.000 73P 1 + 0.624 919P 2 + 0.205 393P 3 +0.676 632P 4 +0.331 3397P 5
以方差贡献率为不同主成分的权重，对两个主 成分权重进行加权平均，由此得到水溶性抗菌聚氨 酯胶粘剂品质的综合得分
由于所有指标的权重之和为 1，因此指标权重 需要在综合模型中指标系数的基础上归一化，对指 标权重进行归一化后综合得分：
F= 0.289 839 71P 1 +0.352 049 38P 2 +0.357 334 261P 3 +0.141 622 423P 4 -0.140 845 773P 5 （6）
因此，影响水溶性纳米TiO 2 聚氨酯胶粘剂综合 得分的权重大小依次为：黏度、吸水率、抗菌率、拉 伸强度、断裂伸长率。
2.5.2聚氨酯胶粘剂品质的综合评价
将试验数据带入式（6）计算聚氨酯胶粘剂品质 的综合得分，其结果见表4。
根据水溶性纳米TiO 2 聚氨酯胶粘剂综合得分， 纳米 TiO 2 质量分数 0.4%可以得到品质较好的聚氨 酯胶粘剂。
3 结 语
文中分析了不同纳米TiO 2 质量分数对水溶性纳 米TiO 2 聚氨酯胶粘剂品质的差异，对所制备的聚氨 酯胶粘剂抗菌率、耐水率、黏度、拉伸强度和断裂伸 长率进行了主成分分析，结合模糊综合评价，得到 各处理的综合分。试验结果如下：
（1）通过主成分分析法有效地提取了前2个主 成分，累计方差贡献率达到了93.713%，能够代表原 来 5 个品质指标的 93.713%信息，具有很好的代表 性，其中第一个主成分方差贡献率为56.011%，第二 主成分方差贡献率为37.701%。
（2）抗菌率、黏度、断裂伸长率在第一主成分上 具有较高载荷，吸水率、拉伸强度在成分2上具有较 高载荷，比较第一主成分中贡献率大小为抗菌率> 黏度>断裂伸长率；而第二主成分中贡献率比较结 果为拉伸强度>吸水率。
（3）用 2个主成分对不同纳米 TiO 2 质量分数制 备的聚氨酯胶粘剂进行综合评价，计算各性能指标 的隶属度并进行综合评分，建立了综合评价函数：
（4）通过主成分分析的评价模型得到不同纳米 TiO 2 质量分数制备的聚氨酯胶粘剂综合品质高低 为：0.4%>1.0%>0.2%>0.6%>0.8%。
（5）制备过程中添加适量纳米TiO 2 有利于改善 聚氨酯胶粘剂的品质，本文所建立的综合评价方法 可用于聚氨酯胶粘剂品质的量化和排序，为其品质 评价提供了科学、直观的依据。
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